核電是重要的清潔電力來(lái)源，然而在核燃料循環(huán)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的放射性廢物，對(duì)環(huán)境和生物帶來(lái)極大的潛在危害。¹³⁷Cs和⁹⁰Sr的半衰期約為30年、高釋熱，是乏燃料前一百年主要的放射性來(lái)源。將¹³⁷Cs和⁹⁰Sr從高放廢液中分離出來(lái)、穩(wěn)定固化有利于保證其長(zhǎng)期處置安全，本項(xiàng)目針對(duì)Cs和Sr的分離、固化，本項(xiàng)目旨在研究核素Cs和Sr的吸附-固化一體化工藝，獲得相關(guān)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，并滿(mǎn)足吸附容量、Cs、Sr固定率、力學(xué)性能、化學(xué)穩(wěn)定性方面的要求。

本項(xiàng)目設(shè)計(jì)“吸附-冷壓-燒結(jié)”一體化固化方案，研究水鋁英石吸附、固化Cs、Sr的性能。針對(duì)吸附性能，本項(xiàng)目研究吸附條包括溶液pH、模擬高放廢液中Cs和Sr的濃度、吸附時(shí)間對(duì)水鋁英石吸附速率及吸附容量的影響，獲得最佳工藝參數(shù)。針對(duì)固化性能，本項(xiàng)目旨在研究溫度、核素含量以及固化基材配方對(duì)固化體固定率、減容率、結(jié)晶行為的影響。本項(xiàng)目擬通過(guò)第一性原理計(jì)算，從原子層面揭示Cs、Sr的固定機(jī)理。

本項(xiàng)目成功實(shí)現(xiàn)采用“吸附-冷壓-燒結(jié)”固化Cs和Sr。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，水鋁英石對(duì)Cs、Sr的吸附效果受pH、初始濃度、吸附時(shí)間的影響，在中性和弱堿性環(huán)境為佳；吸附過(guò)程為單層吸附與多層吸附共同作用。針對(duì)Cs和Sr的固化性能，1200℃燒結(jié)后固化體生成穩(wěn)定晶相，減容率超過(guò)55%，Cs和Sr的固定率接近100%。第一性原理計(jì)算揭示了Cs的固化機(jī)制為，Cs原子在晶體中作為電子的受體接受其它原子轉(zhuǎn)移的電子，形成共價(jià)鍵被穩(wěn)定固化。

項(xiàng)目成員以第一作者發(fā)表EI論文一篇，發(fā)表國(guó)際核工程大會(huì)會(huì)議論文一篇。