近日，工程熱物理研究所林尚超副教授課題組在Chemical Engineering Journal上發(fā)表題為“Synergistic strategy via modulated energy filtering and hierarchical defects evolution for high performance GeTe thermoelectrics”的論文。該研究通過優(yōu)化碳纖維摻雜濃度，實(shí)現(xiàn)了對能量過濾與缺陷演化效應(yīng)的協(xié)同調(diào)控，制備的碲化鍺（GeTe）基熱電材料熱電優(yōu)值最大達(dá)到2.3（在773 K時(shí)），熱電品質(zhì)因子最大達(dá)到2.24，器件熱電轉(zhuǎn)換理論效率可達(dá)15%。博士研究生符舸和林尚超副教授為論文共同第一作者，林尚超副教授、趙長穎教授為共同通訊作者。
圖一：（a）不同碳纖維摻雜濃度下熱電優(yōu)值ZT隨溫度的變化；（b）不同品質(zhì)因子下ZT最大值與約化費(fèi)米能級的關(guān)系；（c）該研究與其他相關(guān)報(bào)道ZT最大值對比；（d）理想條件或真實(shí)條件（考慮界面電阻與熱阻）下單腿熱電器件的理論熱電轉(zhuǎn)換效率
隨著工業(yè)生產(chǎn)的發(fā)展，能源需求的不斷增加使得不可再生資源日漸枯竭。此外，化石燃料的使用不可避免地帶來環(huán)境污染和溫室效應(yīng)問題。如何獲取并高效利用清潔可再生能源是亟需解決的問題。熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)能實(shí)現(xiàn)熱能與電能的直接轉(zhuǎn)換，具有無機(jī)械運(yùn)動部件、無噪聲、尺寸小、易攜帶、污染小等優(yōu)勢。而熱電材料作為熱電轉(zhuǎn)換技術(shù)的核心功能材料，其性能的優(yōu)化受到廣泛的關(guān)注。熱電材料主要通過無量綱參數(shù)，熱電優(yōu)值（ZT）進(jìn)行評價(jià)。GeTe基熱電材料作為備受關(guān)注的中溫區(qū)材料，其本征高載流子濃度和聲子-電子間弱相互作用，導(dǎo)致其塞貝克系數(shù)低、電導(dǎo)率高、熱導(dǎo)率高，限制了其作為熱電材料的潛力。針對該瓶頸問題，本研究制備的GeTe基熱電材料熱電優(yōu)值最大達(dá)到2.3，熱電品質(zhì)因子最大達(dá)到2.24，器件熱電轉(zhuǎn)換理論效率可達(dá)15%。在考慮界面電阻與界面熱阻的真實(shí)條件下，器件理論效率也可達(dá)11%（圖一）。
圖二：不同碳纖維摻雜濃度下的GeTe基材熱電材料電輸運(yùn)性質(zhì)
由于碳纖維與GeTe基熱電材料的功函數(shù)差異匹配，當(dāng)兩者接觸時(shí)費(fèi)米能級會趨于一致，從而使得能帶在兩者界面處發(fā)生彎曲，彎曲的能帶成為阻礙載流子通過界面運(yùn)輸?shù)膭輭荆纬赡芰窟^濾效應(yīng)。該勢壘的存在可以過濾掉向低溫端聚集的低能量載流子，提高GeTe基材料低溫端的空穴平均能量，從而顯著提高塞貝克系數(shù)（圖二）。研究通過對比不同碳纖維摻雜濃度樣品的電輸運(yùn)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)摻雜0.9 wt%碳纖維的Ge0.97Bi0.07Te樣品的塞貝克系數(shù)最大達(dá)到230μVK-1，同時(shí)由于碳纖維摻雜引起費(fèi)米能級的變化，摻雜后的樣品載流子濃度進(jìn)一步降低，最終熱電功率因子最高達(dá)到40μWcm-1K-2。
圖三：不同碳纖維摻雜濃度下GeTe基熱電材料的熱輸運(yùn)性質(zhì)
碳纖維的摻雜除了能通過能量過濾效應(yīng)提高材料電輸運(yùn)性質(zhì)外，還可以進(jìn)一步通過增加GeTe基熱電材料的高維缺陷，如晶界、位錯(cuò)、層錯(cuò)等，增強(qiáng)對低頻與中頻的聲子散射，從而降低晶格熱導(dǎo)率（圖三）。在0.9 wt%碳纖維的摻雜下，其晶格熱導(dǎo)率顯著降低，最低約為0.3Wm-1k-1。通過Debye-Callaway模型也進(jìn)一步驗(yàn)證了晶界、位錯(cuò)、層錯(cuò)等高維缺陷對晶格熱導(dǎo)率的影響。本研究通過對能量過濾效應(yīng)與缺陷演化工程的協(xié)同調(diào)控，顯著提高GeTe基熱電材料的性能，同時(shí)給未來其他熱電材料系統(tǒng)的性能優(yōu)化提供了思路。
林尚超課題組致力于電子/離子熱電材料與器件、龐壓卡制冷與熱電池、熱化學(xué)儲熱與固態(tài)儲氫等研究，近年來在Advanced Functional Materials、Science Advances、Chemical Engineering Journal等國際期刊發(fā)表了一系列研究性論文。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)國際合作項(xiàng)目和國家特聘青年專家計(jì)劃項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894724071432
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