林尚超課題組揭示鈣鈦礦多通道熱輸運(yùn)和超高缺陷耐受性機(jī)制
發(fā)布時(shí)間：2024-01-31   閱讀：1521

近日，工程熱物理研究所林尚超課題組在國(guó)際材料領(lǐng)域期刊Advanced Functional Materials上發(fā)表“Diffuson-Dominated and Ultra Defect-Tolerant Two-Channel Thermal Transport in Hybrid Halide Perovskites”論文，揭示了雜化鹵素鈣鈦礦中擴(kuò)散子主導(dǎo)的多通道熱輸運(yùn)機(jī)理，闡明了其熱導(dǎo)率的超高缺陷耐受性機(jī)制。工程熱物理研究所博士研究生蔡莊立和林尚超副教授為論文共同第一作者，林尚超副教授和趙長(zhǎng)穎教授為共同通訊作者。

 

 

 

有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦，如甲胺碘化鉛CH3NH3PbI3（MAPbI3），作為太陽(yáng)能電池的光吸收層、LED的光發(fā)射器、熱電器件和憶阻器的關(guān)鍵材料，極大地吸引了學(xué)者們的關(guān)注。雜化鈣鈦礦的熱輸運(yùn)對(duì)于這些器件的熱管理起著關(guān)鍵作用，同時(shí)也影響了其他能量載流子，如激子、極化子、電子和空穴等。隨著對(duì)這類包含無(wú)序結(jié)構(gòu)的材料熱傳導(dǎo)機(jī)制的深入研究，發(fā)現(xiàn)微觀熱傳導(dǎo)的理論基石——聲子氣體熱輸運(yùn)理論——不再適用。包含無(wú)序結(jié)構(gòu)的材料內(nèi)臨近振動(dòng)模態(tài)的相互干涉，引發(fā)了各類新奇的熱傳導(dǎo)現(xiàn)象，如包含了傳播子（propagon）、擴(kuò)散子（diffuson）和局域子（locon）的多通道熱載能子現(xiàn)象，為熱傳導(dǎo)研究提供了新的理論范式。在MAPbI3的高溫相中，由于旋轉(zhuǎn)的MA+離子和碘離子無(wú)序性，熱輸運(yùn)兼具傳播子（類似于傳統(tǒng)聲子）和擴(kuò)散子的特點(diǎn)。在雜化鈣鈦礦的生長(zhǎng)過(guò)程中，點(diǎn)缺陷的出現(xiàn)不可避免。對(duì)于MAPbI3，主要的點(diǎn)缺陷是碘離子和MA+離子的空位和間隙缺陷。但目前對(duì)于帶有點(diǎn)缺陷雜化鈣鈦礦的熱輸運(yùn)研究卻很少。另外，盡管點(diǎn)缺陷對(duì)于晶體中聲子熱輸運(yùn)的影響已經(jīng)得到充分的研究，但其對(duì)擴(kuò)散子通道的熱輸運(yùn)影響還未深入探索。

 

 

本研究工作通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬、晶格動(dòng)力學(xué)計(jì)算和鈣鈦礦單晶制備與實(shí)驗(yàn)表征研究，發(fā)現(xiàn)碘空位缺陷顯著抑制了MAPbI3中傳播子通道的熱輸運(yùn)，但對(duì)擴(kuò)散子通道的抑制則較小。這造成總熱導(dǎo)率的減小幅度小于Klemens模型的預(yù)測(cè)結(jié)果。擴(kuò)散子通道熱導(dǎo)率的減小主要?dú)w因于減小的振動(dòng)態(tài)密度。此外，傳播子向擴(kuò)散子的轉(zhuǎn)變彌補(bǔ)了擴(kuò)散子通道熱導(dǎo)率的減小，造成擴(kuò)散子通道主導(dǎo)了總熱導(dǎo)率。對(duì)于原始和6%缺陷濃度的MAPbI3，擴(kuò)散子對(duì)熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)達(dá)到55%和85%。MAPbI3也展現(xiàn)出超高缺陷耐受性的熱輸運(yùn)，缺陷敏感因子比金剛石小1~2個(gè)數(shù)量級(jí)。本研究對(duì)復(fù)雜材料的多通道熱輸運(yùn)機(jī)理提出了科學(xué)原理性解釋，也對(duì)雜化鈣鈦礦在太陽(yáng)能電池、LED、熱電器件和憶阻器領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要基礎(chǔ)技術(shù)價(jià)值，并為熱傳導(dǎo)基礎(chǔ)研究提供了新的理論范式。

 

 

該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、重點(diǎn)國(guó)際合作項(xiàng)目和國(guó)家特聘青年專家項(xiàng)目的資助。林尚超課題組致力于熱電轉(zhuǎn)換、儲(chǔ)能材料、能源材料力-熱-光-電耦合效應(yīng)研究，近年來(lái)作為一作或通訊作者在Nature Communications、Science Advances、Advanced Functional Materials等國(guó)際期刊發(fā)表了一系列研究性論文。

 

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202307648

供稿：工程熱物理研究所  
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