近日，前瞻交叉中心蔣昆課題組在Cell Press旗下期刊Chem Catalysis上發(fā)表題為“Steering the Products Distribution of CO2 Electrolysis: A Perspective on Extrinsic Tuning Knobs”的觀點(diǎn)文章，對(duì)CO2電還原產(chǎn)物分布調(diào)控的局部反應(yīng)環(huán)境效應(yīng)提出展望。機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院2022級(jí)博士研究生張貴儒為論文第一作者，蔣昆副教授為通訊作者。
CO2電還原反應(yīng)的活性和選擇性通常被認(rèn)為取決于催化劑形貌、拓?fù)浜碗娮咏Y(jié)構(gòu)等催化劑的本征物化性質(zhì)，以及陰極附近的外部反應(yīng)環(huán)境因素。近年來，面向工業(yè)級(jí)電流密度下高選擇性的CO2電解需求，局部反應(yīng)微環(huán)境的調(diào)控策略因其相較催化劑結(jié)構(gòu)的精細(xì)設(shè)計(jì)和調(diào)控，有著更佳的普適性和可擴(kuò)展性，而引起了越來越多的關(guān)注。據(jù)此，蔣昆課題組從三個(gè)空間維度上概述了CO2選擇性電還原到C2+產(chǎn)物的外部反應(yīng)環(huán)境調(diào)控策略，包括電極表面的化學(xué)/物理修飾、電解質(zhì)組分和和陰/陽離子的濃度梯度調(diào)控、CO2反應(yīng)物的傳質(zhì)強(qiáng)化。通過對(duì)主流猜想以及理論、實(shí)驗(yàn)研究進(jìn)展的審慎評(píng)估，作者分類討論了這些外部調(diào)控手段的作用機(jī)制，從界面電化學(xué)基礎(chǔ)研究和電解槽操作集成的角度，提出了更高效C2+產(chǎn)物電合成的挑戰(zhàn)和未來機(jī)遇。
在實(shí)驗(yàn)研究部分，作者就電解液效應(yīng)和傳質(zhì)強(qiáng)化方面提供了原創(chuàng)性工作：在自制的中性流動(dòng)電解池和膜電極電解池中，展示了0.4-1.0 A cm-2電流密度下最高~70%的多碳產(chǎn)物選擇性，其中C2H4法拉第效率可達(dá)42%，C2+部分密度~320 mA cm-2，驗(yàn)證了電極外部反應(yīng)環(huán)境調(diào)節(jié)的重要意義。該論文得到了科技部十四五重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，國家自然科學(xué)基金，上海市科委“科技創(chuàng)新行動(dòng)計(jì)劃”等項(xiàng)目的資助。
論文鏈接：https://www.cell.com/chem-catalysis/fulltext/S2667-1093(23)00302-0
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