蔣昆副教授在二氧化碳電催化還原機(jī)理和器件設(shè)計(jì)研究方面取得新進(jìn)展
發(fā)布時(shí)間：2021-12-28   閱讀：1405

近日，燃料電池研究所蔣昆副教授在二氧化碳電催化還原機(jī)理和器件設(shè)計(jì)研究方面取得新進(jìn)展，在能源領(lǐng)域期刊Energy & Environmental Science上發(fā)表了題為Resolving Local Reaction Environment toward an Optimized CO2-to-CO Conversion Performance 的研究成果，論文第一作者為博士研究生葉可，通訊作者為蔣昆副教授。

 

圖1. 銀電極上催化CO2還原的反應(yīng)微環(huán)境研究示意圖

 

電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）是典型的表面介導(dǎo)過(guò)程，局部反應(yīng)環(huán)境特別是陰極附近的電極-電解質(zhì)界面和相應(yīng)的擴(kuò)散邊界層，對(duì)反應(yīng)的活性和選擇性起著至關(guān)重要的作用。作者開(kāi)發(fā)了一種新型的在線電化學(xué)差分質(zhì)譜（DEMS）流動(dòng)反應(yīng)池，相較于傳統(tǒng)頂空氣相色譜測(cè)試，實(shí)現(xiàn)了毫秒級(jí)分辨率下?lián)]發(fā)性產(chǎn)物的實(shí)時(shí)定量分析；結(jié)合多物理場(chǎng)模型仿真，優(yōu)化了電解液和CO2反應(yīng)物在陰極腔室內(nèi)的傳質(zhì)過(guò)程和質(zhì)譜的檢測(cè)精度。通過(guò)DEMS和頂空色譜兩種方法的對(duì)照研究，澄清了電極附近反應(yīng)微環(huán)境，包括CO2反應(yīng)物傳輸限制、陽(yáng)離子誘導(dǎo)的表面電場(chǎng)與中間體的相互作用以及氧化物衍生Ag電極表面拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)等，對(duì)于CO2-to-CO轉(zhuǎn)化過(guò)程的促進(jìn)機(jī)制。此外，作者將譜學(xué)電化學(xué)中得到的優(yōu)化策略應(yīng)用到陰離子交換膜電解槽中，通過(guò)調(diào)控反應(yīng)物擴(kuò)散路徑、界面電場(chǎng)強(qiáng)度、氣體擴(kuò)散電極結(jié)構(gòu)等參數(shù)，成功在4 V槽壓內(nèi)得到650 mA cm-2 CO部分電流密度，并在500 mA cm-2的工業(yè)級(jí)電流密度下穩(wěn)定運(yùn)行超過(guò)100小時(shí)。

 

圖2. 協(xié)同CO2傳質(zhì)、界面電場(chǎng)、電極拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)優(yōu)化的電解槽器件設(shè)計(jì)

 

蔣昆副教授致力于表面電化學(xué)、能源材料和工程熱物理的交叉研究，形成了具有特色的能源催化界面與器件研究方向。近年來(lái)，相繼在Nature Catalysis、Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Energy & Environmental Science、中國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)刊CCS Chemistry等期刊發(fā)表論文40余篇。相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、上海市科委、上海交大--航天八院聯(lián)合基金項(xiàng)目的資助。

 

論文鏈接：Resolving Local Reaction Environment toward an Optimized CO2-to-CO Conversion Performance

供稿：燃料電池研究所  
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