11月19日，新能源動力研究所江治副教授在《美國國家科學院院刊》（PNAS）上發(fā)表論文“Heating rate gradient drives mesostructural dynamics in solid propellant under nonequilibrium conditions”。該研究通過自主開發(fā)的原位診斷方法，突破了固體火箭推進劑極端熱條件下物質(zhì)結(jié)構(gòu)演化觀測瓶頸，發(fā)現(xiàn)其在高速升溫、點火至燃盡過程中的物質(zhì)結(jié)構(gòu)非平衡態(tài)演化現(xiàn)象，揭示了異質(zhì)組分級聯(lián)反應觸發(fā)點火機理，并建立了相應的傳熱—傳質(zhì)—反應耦合動力學模型，為高性能固體推進劑的精準設計提供了介觀尺度結(jié)構(gòu)動力學支撐和定量研究方法學框架。本文是該期刊首次發(fā)表的固體推進劑主題論文，江治為第一作者和通訊作者。
高性能固體推進劑是固體火箭發(fā)動機的“心臟”，其工作性能的精準設計與可靠性評估，依賴于對其內(nèi)部介觀尺度結(jié)構(gòu)演化機制的準確理解。然而，推進劑在發(fā)動機極端工作條件下的介觀結(jié)構(gòu)演化過程瞬息萬變，長期以來缺乏有效的原位動態(tài)觀測手段，實現(xiàn)直接“看清”和定量解析這一過程，從而制約了配方優(yōu)化和性能及可靠性的精準預測。因此，亟需發(fā)展先進的表征方法，揭示其復雜的工作過程與作用機制，以突破高性能推進劑研制和燃燒理論發(fā)展的瓶頸。
研究基于X射線層析成像技術(shù)，自主設計了梯度加熱/高速升溫原位實驗平臺，結(jié)合4D圖像重建與定量分析算法，解決了極端非平衡熱環(huán)境加載、熱漂移與振動及X射線兼容性等關(guān)鍵難題。基于上述技術(shù)，實現(xiàn)了跨越微秒—毫秒—秒三個時間尺度的動態(tài)觀測，進而定量描繪了推進劑介觀尺度組分結(jié)構(gòu)在受控熱梯度下，從熱解、點火到燃盡的完整演化全景。圍繞孔隙結(jié)構(gòu)演變動力學，研究發(fā)現(xiàn)孔隙結(jié)構(gòu)演化特征并非僅由溫度所決定，而是更依賴于高速升溫過程中的非平衡態(tài)熱梯度。同時，基于實驗和模擬數(shù)據(jù)的第二達姆科勒數(shù)分析表明，其內(nèi)在控制機理是分解氣體產(chǎn)生速率和氣體傳輸速率相互競爭的過程。研究還首次精細刻畫了該復雜非均質(zhì)體系中的氧化劑顆粒（AP）從分解到燃盡的完整動力學過程，提供了關(guān)于升溫速率如何在介觀尺度上重塑分解路徑的直接結(jié)構(gòu)證據(jù)。研究發(fā)現(xiàn)，在非平衡態(tài)的快速升溫條件下，AP低溫分解路徑被顯著抑制，且在（高達500℃）點火前還始終保持著較致密的結(jié)構(gòu)完整性，其最終燃燒表現(xiàn)為由顆粒碎裂和分層剝離主導的固相分解機制，此現(xiàn)象同樣由反應動力學與傳熱傳質(zhì)的非平衡態(tài)競爭所決定。
最后通過定量刻畫（由非平衡態(tài)驅(qū)動的）AP遷移和鋁顆粒集群碎裂/團聚的“動力學模式”，研究建立了內(nèi)部介觀結(jié)構(gòu)重組與非平衡態(tài)點火之間的定量物理聯(lián)系，即推進劑的點火燃燒性能并非僅由均質(zhì)的表面化學反應所決定，而是依賴于一個由非平衡態(tài)條件驅(qū)動的內(nèi)部介觀結(jié)構(gòu)重組過程，為點火機理與初始燃燒階段行為的定量預測提供了介觀尺度的物理依據(jù)。
上述研究表明，模擬真實、快速的熱解/燃燒過程時，需修正基于準平衡態(tài)數(shù)據(jù)的工程模型，將非平衡態(tài)條件主導的介觀物理過程納入描述框架，以更準確地刻畫介觀結(jié)構(gòu)演化與多物理場的動態(tài)耦合過程，從而為高性能推進系統(tǒng)的精準設計提供更符合真實物理圖像的理論依據(jù)。本研究構(gòu)建并驗證了基于原位動態(tài)表征的介觀結(jié)構(gòu)演變方法學框架，可用于支持相關(guān)建模與機理研究。
該研究工作融合工程熱物理、凝聚態(tài)物理、化學物理等學科，與精密儀器技術(shù)、計算機科學等領域深度交叉，最終應用于航天動力工程。本研究中，江治負責總體學術(shù)構(gòu)想與組織實施，與研究生王天昊共同完成了主體研究工作。課題組的上官文峰教授及多位研究生、巴黎卓越工程師學院張朝陽副教授以及上海航天動力技術(shù)研究所等單位研究人員，均對本工作做出了貢獻。
論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/abs/10.1073/pnas.2508143122
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