近日，新能源動力研究所于亮副教授、呂興才教授團隊提出了一種基于機器學(xué)習(xí)和理論分子描述符的反應(yīng)速率預(yù)測新策略，首次實現(xiàn)了對氨基/正十六烷大分子關(guān)鍵C–N交叉反應(yīng)的高效預(yù)測，為大分子反應(yīng)速率常數(shù)的確定提供了新思路，也為其他分子類族之間的交叉反應(yīng)提供了新方法。研究成果“Machine learning-driven prediction of NH2-n-alkane reactions for constructing high-precision ammonia-macromolecule hydrocarbon combustion models”發(fā)表在Combustion and Flame上。2021級博士生張永翔為論文第一作者，于亮副教授為通訊作者。
氨基多元融合燃料被認(rèn)為是燃燒動力裝置實現(xiàn)碳減排的重要途徑。然而，氨與其它燃料之間的交叉反應(yīng)機理及其速率預(yù)測由于需要海量的計算資源而成為本領(lǐng)域難以克服的障礙。隨著人工智能的飛速發(fā)展，以機器學(xué)習(xí)為代表的人工智能技術(shù)由于其強大的非線性建模能力，正被廣泛用來解決各種復(fù)雜的科學(xué)和工程問題。基于此，本研究從反應(yīng)機理角度出發(fā)，計算了基元反應(yīng)的理論分子描述符與量子化學(xué)描述符，建立了分子結(jié)構(gòu)與反應(yīng)速率之間的定量關(guān)系。研究團隊引入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，構(gòu)建了可預(yù)測大分子氨基/正十六烷氫提取反應(yīng)速率常數(shù)的機器學(xué)習(xí)框架，有效解決了傳統(tǒng)量子化學(xué)計算量大、關(guān)鍵參數(shù)確定難的問題。
為避免傳統(tǒng)模型中過度簡化的描述符處理，研究設(shè)計了包含分子連接性、空間拓撲和機理特征的綜合性描述符，并通過逐步回歸與相關(guān)性分析篩選，避免了維度冗余。基于小分子數(shù)據(jù)訓(xùn)練的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型在大分子反應(yīng)預(yù)測中展現(xiàn)出的優(yōu)異外推性和泛化能力，預(yù)測結(jié)果與文獻速率規(guī)則和RMG-py結(jié)果高度一致。研究進一步通過Dropout方法評估了預(yù)測不確定性，并利用SHAP方法實現(xiàn)了輸入描述符與輸出結(jié)果的可解釋性。
研究表明，將預(yù)測得到的氨基/正十六烷關(guān)鍵C–N交叉反應(yīng)速率常數(shù)引入機理模型后，可顯著提升氨/正十六烷混合燃料著火延遲的預(yù)測精度。該成果展現(xiàn)了機器學(xué)習(xí)與計算化學(xué)結(jié)合的獨特優(yōu)勢，不僅提高了計算效率、降低了資源消耗，也為大分子燃料反應(yīng)機理的高效開發(fā)提供了有效工具。研究工作得到國家自然科學(xué)基金重點國際(地區(qū))合作研究項目、博士生項目、面上項目的資助。
近年來，呂興才教授、于亮副教授團隊在大分子燃料、低碳零碳燃料的高壓燃燒反應(yīng)動力學(xué)研究方面持續(xù)取得進展，并應(yīng)用于陸海空天發(fā)動機的燃燒理論開發(fā)與燃燒組織調(diào)控，相關(guān)成果發(fā)表于Combustion and Flame、Proceedings of the Combustion Institute、The Journal of Physical Chemistry A等國際期刊。
論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S001021802500450X
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